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Durante la Edad Moderna, el edificio estuvo destinado a ser sede del Tribunal de la Inquisición de Cuenca. La cesión del Castillo, que pertenecía a la Corona, al Tribunal, tuvo lugar por Real Cédula de Felipe II, en 30 de septiembre de 1574. En 1808, con el asedio de las tropas francesas, éstas lo utilizaron como cuartel. 

La Guerra de la Independencia tuvo además especial incidencia en este edificio debido a los destrozos causados por el ejército francés:

"Las casas principales las volaron en mucha parte los franceses, con un repuesto de pólvora que dejaron al intento el día que se fueron de esta ciudad, a los últimos del mes de agosto del año 1812, por cuya causa nos vimos precisados a colocar el Tribunal en una casa propia suya, pero reducida, en la que estamos con la mayor comodidad."

Las reparaciones en el edificio fueron necesarias y no restaría mucho hasta que llegara el final legal de la Inquisición en España. Suprimido el Tribunal de Cuenca, el edificio fue nacionalizado; y durante las Guerras Carlistas, las tropas también lo ocuparon, causando aún más daños si cabe.

En el año 1862, se procedió a subastarlo pero no se adjudicó, quedando Hacienda como titular del mismo. A lo largo del siglo XIX, se sucedieron varias reformas de la cárcel: en 1836, en 1875, y en 1890, concretamente, como Cárcel del Partido judicial de Cuenca.

En el siglo XX, el edificio continuó siendo testigo de su función carcelaria hasta el año 1972, como Prisión provincial, acabando muy deteriorado en su estructura tras su abandono. En 1950, tal como ocurrió en el siglo anterior, se constata otra gran reforma encaminada a su mantenimiento como prisión.

Unos años después surgirá la necesidad de buscar un espacio nuevo como sede del Archivo Histórico Provincial que se encontraba ubicado en la Casa de Cultura, compartiendo espacio y personal con la Biblioteca Pública, eligiendo el antiguo Castillo como destino final del Archivo. Así, en el año 1985, se iniciaron finalmente los trabajos de rehabilitación, inaugurándose en mayo de 1991.

El edificio actual fue declarado Bien de Interés Cultural en noviembre de 1997, teniendo, por tanto, una protección singular, según establece la Ley 16/1985, de 25 de junio, de Patrimonio Histórico Español; y en el año 2007 fue premiado como la mejor obra rehabilitada en Castilla-La Mancha en los últimos veinte años.

Por añadidura cabe destacar que cuenta con 4.926 metros cuadrados de superficie construidos y una capacidad para instalar 7.000 metros de estantería.